Пісні великої синиці властива сильна індивідуальна мінливість. На слух вдається розрізняти до 40 її варіантів. Один птах може поперемінно використовувати 3-5 варіантів, що відрізняються за ритмом, відносною висотою звуків, тембром і кількістю складів. Найчастіше зустрічаються дво-і трискладові пісні. У великої синиці можуть співати не тільки самці, але й самки, які найчастіше видають пісню під час вигодовування пташенят і водіння виводка.

Крім демонстративного співу для великої синиці характерна також «підпісня», що має дуже своєрідне звучання. Чимось вона нагадує «муркотіння». Підпісню найчастіше можна почути в лютому та березні, але також її зауважували в січні, квітні, червні та вересні. Підпісня досить милозвучна і являє собою суміш тихого щебетання і виконуваних крадькома складів демонстративної пісні. При цьому птахи (випадках, що спостерігались, це були самці) сидять в кронах дерев, часто в нерухомих позах. Тривалість підпісні - від 0,5 до 10 хв. Спостерігається також групове виконання підпісні, коли 3-4 самця сидять на сусідніх гілках і співають одночасно.

У підпісню іноді включаються запозичені звуки: наприклад, фрагменти пісні золотомушки жовточубої та булькаючі звуки гаїчки-пухляка.